總督府圖書館典藏之圖書為數甚多，其中，有不少珍貴的孤本資料，例如《臺灣史料稿本》為臺灣總督府史料編纂委員會編纂之打字油印稿本，採編年體，自1895年至1919年繫年繫月繫日編纂台灣總督府重要施政紀要，並收錄《改隸前支那史料》、《臺灣史料雜纂》、（司令官雷爾生日記）等史料，可說是研究臺灣史不可或缺的基本資料。又如《高砂族調查書》、《理蕃概況》、《高砂族授產年報》等書，乃是從事原住民研究重要的參考資料。《高砂族調查書》共6編，分為戶口、生活、進化、總括、蕃社概況及迷信、藥用草根木皮等。《理蕃概況》紀錄原住民居住地區的警察配置、管理情形及教育概況等。《高砂族授產年報》則分年度調查原住民產業活動。